ในปีพุทธศักราช ๒๕๐๓ กรมศิลปากรได้ดำเนินการจัดสร้างพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติขึ้นในพื้นที่ภายในตัวเมืองโบราณสุโขทัยด้านตะวันออก ในเขตตำบลเมืองเก่า อำเภอเมืองสุโขทัย จังหวัดสุโขทัย โดยใช้งบประมาณในการก่อสร้างทั้งสิ้น ๑,๒๙๐,๕๒๒.๙๙ บาท ผู้ออกแบบพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติแห่งนี้ คือ นางสาวจันทร์ลัดดา บุญมานพ สถาปนิกกองสถาปัตยกรรม กรมศิลปากร การก่อสร้างอาคารแล้วเสร็จในปี พุทธศักราช ๒๕๐๖ จากนั้นได้มอบให้หม่อมเจ้าสุภัทรดิศ ดิศกุล ภัณฑารักษ์เอก กองโบราณคดี กรมศิลปากร และนายพิทยา สังขะวัฒนะ นายช่างศิลปโท กองสถาปัตยกรรม กรมศิลปากร ดำเนินการจัดแสดงโบราณวัตถุ เป็นนิทรรศการถาวรตามหลักวิชาการของพิพิธภัณฑ์ด้านโบราณคดี ประวัติศาสตร์และประวัติศาสตร์ศิลปะ
          โบราณวัตถุที่นำมาจัดแสดง ส่วนใหญ่เป็นของที่ได้จากการขุดค้น ขุดแต่งโบราณสถานต่าง ๆ ในเมืองสุโขทัย และแหล่งโบราณคดีในจังหวัดใกล้เคียง ได้แก่ พิษณุโลก กำแพงเพชร พิจิตร อุตรดิตถ์ นครสวรรค์ เพชรบูรณ์ ตาก อีกส่วนหนึ่งเป็นโบราณวัตถุจากพิพิธภัณฑ์วัดราชธานีซึ่งพระโบราณวัตถาจารย์ (ต่อมาในปีพุทธศักราช ๒๕๐๘ ได้เลื่อนสมณศักดิ์เป็น พระราชประสิทธิคุณ) มอบให้นำมาจัดแสดง ณ พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติแห่งใหม่นี้ กรมศิลปากรจึงประกาศยุบเลิกพิพิธภัณฑสถานวัดราชธานีและนำเจ้าหน้าที่พิพิธภัณฑ์จากที่นั้นมาปฏิบัติงานในพิพิธภัณฑ์ที่จัดสร้างขึ้นใหม่นี้ รวมทั้งการส่งบุคลากรประกอบด้วย ภัณฑารักษ์และเจ้าหน้าที่พิพิธภัณฑ์จำนวนหนึ่งมาปฏิบัติงานประจำพิพิธภัณฑสถานแห่งชาตินี้ด้วย